Μετά την δημοσίευση της ατομικής θεωρίας διεξήχθησαν κάποια πειράματα από τους Alexander von Humboldt (1769 - 1859) και Joseph Louis Gay – Lussac (1778 - 1850) που οδήγησαν στον «νόμο των ακέραιων κατ’ όγκο αναλογιών».
Τα πειράματα αυτά αφορούσαν την δημιουργία νερού κατά τη δημιουργία ηλεκτρικού σπινθήρα μέσα σε μίγμα υδρογόνου και οξυγόνου. Από τα πειράματα διαπιστώθηκε ότι ο όγκος του υδρογόνου που αντιδρούσε ήταν πάντα διπλάσιος από τον όγκο του οξυγόνου και ίσος με τον όγκο των ατμών του νερού που παράγονταν. Συνεπώς:
2 όγκοι υδρογόνου + 1 όγκος οξυγόνου → 2 όγκοι νερού
Τα πειράματα επεκτάθηκαν και στην αμμωνία και στην παραγωγή διοξειδίου του άνθρακα από μονοξείδιο του άνθρακα. Έτσι ο Gay-Lussac διατύπωσε τον νόμο:
Οι όγκοι των αερίων που συμμετέχουν σε μια χημική αντίδραση και τα αέρια προϊόντα τους έχουν σχέση ακέραιων αναλογιών.
2 όγκοι υδρογόνου + 1 όγκος οξυγόνου → 2 όγκοι νερού
Τα πειράματα επεκτάθηκαν και στην αμμωνία και στην παραγωγή διοξειδίου του άνθρακα από μονοξείδιο του άνθρακα. Έτσι ο Gay-Lussac διατύπωσε τον νόμο:
Οι όγκοι των αερίων που συμμετέχουν σε μια χημική αντίδραση και τα αέρια προϊόντα τους έχουν σχέση ακέραιων αναλογιών.
Ο Dalton όταν έμαθε για αυτά τα πειράματα θεώρησε ότι έρχονται σε αντίθεση με την ατομική του θεωρία και ειδικά με το αδιαίρετο των ατόμων καθώς εφόσον ισχύουν τα αποτελέσματα των πειραμάτων για τη σύνθεση νερού από υδρογόνο και οξυγόνο, θα έπρεπε τα άτομα του οξυγόνου να διαιρούνται με αποτέλεσμα το ά-τομο να μην είναι άτμητο! Η αντίδραση του ήταν να επαναλάβει τα πειράματα και να ανακοινώσει ότι οι αναλογίες δεν ήταν ακριβώς ακέραιες. Τα πειράματα όμως επανελήφθησαν και από άλλους και διαπιστώθηκε ότι ο νόμος των ακέραιων αναλογιών πράγματι ισχύει. Το πρόβλημα βρίσκονταν αλλού και δυστυχώς ο Dalton δεν μπόρεσε να το αντιληφθεί. Στη θεωρία του τα στοιχεία και τα άτομα ταυτίζονταν (δεν γνώριζε δηλαδή τα μόρια των χημικών στοιχείων π.χ. το Η2 ή το Ο2).
Στο μεταξύ o Gay – Lussac πρότεινε ότι ο νόμος των ακέραιων αναλογιών σημαίνει ότι ίσοι όγκοι αερίων περιέχουν ίσο αριθμό σωματιδίων.
Στο μεταξύ o Gay – Lussac πρότεινε ότι ο νόμος των ακέραιων αναλογιών σημαίνει ότι ίσοι όγκοι αερίων περιέχουν ίσο αριθμό σωματιδίων.